标题：Unifying the order and disorder dynamics in photoexcited $VO_{2}$

文章简介

为了解决二氧化钒中的光致相变的争议，中科院半导体所骆军委研究团队和汪林望教授合作，使用含时密度泛函理论(rt-TDDFT)方法重现了飞秒激光脉冲诱导二氧化钒 $M_{1}$ 到R相的超快绝缘体-金属转变。跟踪相变中每个钒 (V)原子的运动情况，他们发现通过激光强度可以控制相变过程中V原子的相干或无序运动。在低温绝缘体相，飞秒激光脉冲把大量电子从V-V二聚体成键态的价带激发到二聚体反成键态的导带，在V-V二聚体上产生使键变长的原子驱动力，在高强度激发下原子驱动力足够大，使得V-V二聚体的键变长直至所有V-V键具有相同的键长，此时二氧化钒处于金属R相。同时，热声子也会引起所有原子进行无序运动，在激光强度较弱光生原子驱动力不强的时候，相变时间比较长，热声子引起的原子无序运动显著，导致相变过程中V原子无序运动，在激光非常强的情况下，相变时间较短，热声子引起的原子无序运动不显著，相变过程中V原子以相干的形式运动。他们还揭示，在激光强到一定程度，V-V二聚体成键态上的价电子几乎全部耗尽，导致光生原子驱动力不再随激光强度的进一步增强而改变，导致相变时间不再减小，达到饱和。在理论上统一了光致相变的有序和无序动力学，并提供了完整的微观机制。上述模拟均在软件PWmat中实现，此软件利用GPU服务器架构，可加速rt-TDDFT计算。

该工作最近发表于PNAS 119 (28), e2122534119 (2022)上，博士生刘昊文和博士后刘文浩为共同一作，骆军委研究员和汪林望教授为通讯作者。

本文研究的有序和无序的光致相变机理，同时适用于其他材料。此团队以二维材料 $IrTe_{2}$ 为例，并揭示了无序相变中原子间关联效应对相变过程的影响，此工作发表于Phys. Rev. B 105, 224306 (2022)。

以上工作得到了基金委杰出青年基金项目、中科院前沿科学重点研究计划、中科院战略性先导研究计划等的支持。

图1. $VO_{2}$ 原子和电子结构。(A) $M_{1}$ 相的超胞结构，其中 $d_{I}$ 和 $d_{II}$ 代表V-V长键和短键。灰色的平行六面体代表结构的晶胞。(B) $M_{1}$ 相的成键态和反键态的示意图。(C) $M_{1}$ 相的投影状态密度 (PDOS)。(D) R 相的超胞结构，其中所有 V-V 键 ( $d_{R}$ ) 相等。(E) R 相的成键态和反键态的示意图。(F) R 相的投影状态密度 (PDOS)。

图2. 不同电子激发下的光致超快相变过程。(A) 键长随时间的演化。蓝色和红色分别代表长键和短键的键长。(B) 原子无序度的演化。(C) V原子在相变过程中的声子模式，通过V-V 键长的快速傅里叶变换 (FFT)得到。

图3. 在体系处于50 K和200 K温度下，最大无序度作为电子激发的函数。

图4. 1.0%电子激发的布拉格峰对时间依赖。红色菱形和黄色圆圈表示 X 射线衍射实验测量的R相峰和 $M_{1}$ 相峰的相对变化，实线是rt-TDDFT模拟的结果。

图5. 轨道占据引起的原子微观驱动力变化。(A) 不同激发下，光激发电子(红色阴影区域)和空穴(蓝色阴影区域)的占据。(B) V-V成键态的空穴数与相变时间的关系。(C, D) 激光脉冲结束时 (~35 fs) 在（ $0\bar{1}1$ ）面上光激发引起的空穴、电子和驱动力的实空间分布，(C) 光激发1.0% 价电子的情况，(D) 光激发的 2.3% 价电子的情况。(E) 由多个声子引起的原子无序运动。(F) 强光激发引起的原子相干运动。橙色球代表一对 V-V 原子。 $F_{P}$ 表示由光激发引起的驱动力， $F_{T}$ 表示由热振动引起的受力(虚线箭头)， $F_{R}$ 表示合力(黑色实线箭头)。

背景介绍

二氧化钒红外材料因具有绝缘体-金属转变的特性被认为是未来电子业的革命性材料而受到广泛关注。二氧化钒在高温下是金属相(R相)，由于二氧化钒中d 轨道的关联特性，当温度降低到340度以下，则形成莫特绝缘体相( $M_{1}$ 相)，是实现绝缘体-金属转变过程的典型材料，已经有大量实验研究报道了二氧化钒的绝缘体-金属转变过程。近来，利用激光脉冲实现绝缘体-金属超快转变已成为该领域的热点研究课题，普遍认为激光辐照激发了某种特定的声子模，从而引发原子的集体有序、相干性运动导致相变。然而，最近的实验(Science362, 572-576 (2018))发现，光诱导绝缘体-金属转变过程中，钒原子是以无序的方式运动，这对集体相干性相变的机理提出了挑战。

文章信息

文章链接：https://doi.org/10.1073/pnas.2122534119

作者：刘昊文1§，刘文浩1§，索曌君1，王峙1，骆军委1*，李树深1，汪林望2*

单位：1中国科学院半导体研究所；2加州劳伦斯伯克利国家实验室

PWmat案例赏析：利用激光脉冲实现绝缘体-金属超快转变相关推荐

今日头条自媒体怎么快速涨粉呢？利用这个方法，涨粉超快
做头条怎么能快速涨粉呢?目前头条的创作环境和收益都是几大平台中排行前三的,也吸引了很多自媒体新手入驻,今天就给大家介绍一下,自媒体人做头条要怎么快速涨粉,怎样借助热点营销进行引流: 01 热点营销做 ...
量子计算机每次秒可达多少次,激光脉冲让运算速度提升百万倍量子计算机有望实现室温运行...
[每日科技网] 网易科技讯 5月16日消息,每秒十亿次的运算速度已经落伍,全新激光脉冲技术或带来超快运算速度,最快可达每秒一千万亿次!而且该技术有可能让量子计算机实现室温运行. 来自德国和美国密歇根大 ...
STC用PCA测量脉宽_超快激光脉冲测量和诊断使用自相关仪
近几年,随着激光技术飞速发展,超快激光因具备独特的超短脉冲.超强特性,成为了目前最为先进的激光技术.超快激光器以皮秒.飞秒激器为代表,主要应用于非线性光学.超快动力学.激光光谱.新型显示.生物医疗.3 ...
用计算机画好看的图形,如何画一手漂亮的电脑效果图？技巧案例赏析！
原标题:如何画一手漂亮的电脑效果图?技巧&案例赏析! 电脑效果图是什么? 很显然,用电脑去绘制设计师的想法. 当然!所有的设计意图,最终都是为了更准确的成衣. 那么,能精准的表达出想法,我们的 ...
激光脉冲产生发光的等离子灯丝或使远程监控成为可能
麻省理工学院和其他地方的研究人员发现了一种新的方法,利用中红外激光将开发的空气环境中的分子区域转变成带电气体或等离子体组成的发光的灯丝.这种新的方法可以使以很高的灵敏度来检测范围广泛的化学品的远程环境 ...
量子计算磁共振原型机被激光脉冲原型机淘汰
<科学>杂志最新论文论文标题:Realization of a scalable Shor algorithm MIT和奥地利Innsbruck大学的研究者们报告说,他们设计并搭建了一台 ...
计算机学院网站设计效果图,如何画一手漂亮的电脑效果图？技巧案例赏析！...
原标题:如何画一手漂亮的电脑效果图?技巧&案例赏析! 电脑效果图是什么? 很显然,用电脑去绘制设计师的想法. 当然!所有的设计意图,最终都是为了更准确的成衣. 那么,能精准的表达出想法,我们的 ...
AJAX框架衣柜内部改造,让衣柜鲜活起来非拆改式租房改造案例赏析(图)
在外租住的房子,大的格局是不能改变的,中规中矩的环境显然无法满足人们对居室的个性需求,面对这个难题,中华衣柜网推荐4款非拆改式家居改造案例,可以实现常换常新,其中自己动手的衣柜设计,使家一直保持充满活 ...
衍射光学：超短激光脉冲如何影响光束整形光学
作者:ISRAEL GROSSINGER, SHLOMIT KATZ, NATAN KAPLAN, and ALEX SKLIAR 文章来源:Laser Focus World激光聚焦世界http:/ ...

PWmat案例赏析：利用激光脉冲实现绝缘体-金属超快转变

文章简介

背景介绍

文章信息

PWmat案例赏析：利用激光脉冲实现绝缘体-金属超快转变相关推荐

最新文章

热门文章